Nature Communications：微量元素催化矿物交代反应并促进超大型矿床的形成( 二 ) _铁矿

（4）基于同步辐射的近边吸收光谱（XANES）成像结果（图4）证实了Ce在磁铁矿转变为赤铁矿过程中扮演着催化作用。在富氧溶液形成的赤铁矿产物边缘形成氧化铈（CeO2）（图4a，4c）。在无氧溶液赤铁矿产物仅保留少量Ce(IV)，主要为Ce(III)（图4b，4d）。该研究认为Ce参与催化ICDR反应机理为：磁铁矿首先发生溶解，溶液中Fe(II)/Fe(III)比值为0.5（图1中的反应3），赤铁矿的沉淀会导致溶液pH值降低和流体还原性升高（表现为Fe(II)/Fe(III)比值升高）（图1中的反应4-5）。如果溶液中存在Ce(III)，则优先被Fe(III)氧化成CeO2颗粒（图1中的反应6），这会进一步提高溶液的酸度和还原性，进而抑制了赤铁矿反应效率。当溶液中酸度足够高时，又会促进CeO2颗粒的溶解（图1中的反应7），保持溶液中Ce(III)的浓度，降低流体的还原性（表现H2的消耗），因而Fe(II)继续氧化形成赤铁矿（图1中的反应5）。如此循环，磁铁矿不断溶解向赤铁矿转变，表现为新的产物结构（出现孔隙）和增快的反应速率，而溶液中Ce(III)浓度保持稳定，表明了Ce具有催化作用（图1）。因此在磁铁矿-赤铁矿转变造成反应界面处溶液pH值和氧化还原性的细微变化，使得变价微量元素Ce具有了催化功能。磁铁矿转变赤铁矿过程主控于反应界面处的pH值，而溶液中Ce(III)的存在影响了Fe(III)–Fe(II)的相互转化。
【Nature Communications：微量元素催化矿物交代反应并促进超大型矿床的形成】图4 不同价态Ce在产物中的分布。（a、c）富氧溶液形成的产物；（b、d）无氧溶液形成的产物（见Xing et al., 2021附件）
该研究设计的水热实验工作完美再现了奥林匹克坝铁氧化物-铜-金-稀土矿床中的磁铁矿-赤铁矿交代结构（图5），揭示了矿物反应界面孔隙形成的机理，首次证明了微量元素可以作为ICDR反应的催化剂，形成的孔隙可以提高流体的迁移和活动性，从而促进了世界级巨型热液矿床的形成。鉴于铁氧化物和稀土元素富存在强关联性，该研究认为磁铁矿-赤铁矿转变过程，形成的这种动态增强的同矿化孔隙，是受到Ce催化效应造成的，它是影响全球IOCG和REE矿床品位和规模的重要因素。这种效应的发现也将有助于确定未来矿石开采和选矿的新方法。识别ICDR反应过程中影响孔隙度生成的关键因素对了解矿床成因，进而进行矿产勘查和开采具有重要意义。同时该研究成果也引发出系列思考和问题，如：
（1）变价微量元素Ce催化的磁铁矿转变为赤铁矿过程，是否在铁氧化物-铜-金-稀土矿床中普遍存在。
（2）该研究通过非常简洁的水热实验，揭示了Ce元素在磁铁矿-赤铁矿交代反应中具有催化作用。但我们很难预测其它哪些微量元素在含水变质作用、热液交代作用等过程中也扮演着类似的催化剂作用。因此，需要更进一步地对不同元素在不同矿物取代反应过程中的作用进行实验研究。
（3）该研究所涉及的水热实验是在饱和蒸气压条件下进行的，对于中下地壳的含水变质作用过程（在相对高的静岩压力条件下），是否还能有大量孔隙形成，并促进流体的渗透迁移和矿物交代反应，仍需要对天然样品的观察以及高温高压水热实验验证。

图5 奥林匹克坝铁氧化物-铜-金-稀土矿床典型矿石中的磁铁矿-赤铁矿交代结构（Xinget al., 2021）
【致谢：感谢范宏瑞研究员对本文提出的宝贵修改建议！】
主要参考文献XingY, Brugger J, Etschmann B, et al. Trace element catalyses mineral replacementreactions and facilitates ore formation[J]. NatureCommunications, 2021, 12(1): 1-7.Qiu Z, Fan H R, Tomkins A G, et al. Insights into saltymetamorphic fluid evolution from scapolite in the Trans-North China Orogen:Implication for ore genesis[J]. Geochimicaet Cosmochimica Acta, 2021, 293: 256-276.Putnis A. Why mineral interfacesmatter[J]. Science, 2014, 343(6178):1441-1442.
（撰稿：邱正杰/矿产室；邢延路/莫纳什大学）
校对：覃华清

Nature Communications：微量元素催化矿物交代反应并促进超大型矿床的形成( 二 )

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